nqkk58 发表于 2024-5-17 13:20:29

​继JACS和Joule后，郭少军团队再发Nano Letters！


    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"><img src="//q2.itc.cn/images01/20240220/e20990f9b5854a72b445f4dd50bfab7c.jpeg" style="width: 50%; margin-bottom: 20px;"></p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"><strong style="color: blue;">前言介绍</strong> </p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;">2024年1月18日、25日和29日，<strong style="color: blue;">北京大学郭少军教授团队</strong>在J. Am. Chem. Soc.、Joule和Nano Lett.上连续<span style="color: black;">发布</span>3篇最新成果，即“<strong style="color: blue;">Electron Localization in Rationally Designed Pt1Pd Single-Atom Alloy Catalyst Enables High-Performance Li-O2 Batteries</strong>”、“<strong style="color: blue;">Mass-efficient catalyst layer of hierarchical sub-nanosheets on nanowire for practical proton exchange membrane electrolyzer</strong>”和<strong style="color: blue;">“Carbon-Extraction-Induced Biaxial Strain Tuning of Carbon-Intercalated Iridium Metallene for Hydrogen Evolution Catalysis”</strong>。其中，前面2篇的介绍，详见：下面，对Nano Lett.这篇成果进行简要的介绍，以供<span style="color: black;">大众</span>学习和<span style="color: black;">认识</span>！</p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"> <img src="//q7.itc.cn/images01/20240220/837ddfde4d4a4bf9b8f762a3547f6467.jpeg" style="width: 50%; margin-bottom: 20px;"><strong style="color: blue;">成果简介</strong> </p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"><span style="color: black;">拥有</span>原子厚度的金属烯材料（metallene materials）<span style="color: black;">因为</span>其超高的表面积和独特的表面应变，在电催化<span style="color: black;">行业</span>受到越来越多的关注。然而，金属烯的连续应变调节还面临着巨大的挑战。</p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;">基于此，<strong style="color: blue;">北京大学郭少军教授（通讯作者）等人</strong><span style="color: black;">报告</span>了一种新的策略来<span style="color: black;">掌控</span>双轴应变，以<span style="color: black;">得到</span><span style="color: black;">拥有</span>三种不同晶格常数的碳插层Ir金属烯。<span style="color: black;">经过</span>部分去除插层碳原子，(111)面内和面间应变分别被精细地调控在-2.0%~2.6%和3.5%~8.8%的范围内。所制得的Ir金属烯<span style="color: black;">拥有</span>独特的析氢反应（HER）电催化性能，<span style="color: black;">拥有</span>晶格收缩的单调<span style="color: black;">加强</span>特性。其中，晶格常数最小的弱应变Ir金属烯（w-Ir metallene）在-0.02 V下的质量活性为2.89 A mg-1Ir，分别是商用Pt/C和Ir/C的3.6倍和5.6倍，是<span style="color: black;">拥有</span><span style="color: black;">表率</span>性的最先进的HER电催化剂之一。密度泛函理论（DFT）计算证实，碳插层Ir金属烯d带中心的下移<span style="color: black;">引起</span>晶格常数的降低，对优化H*的吸附起了<span style="color: black;">要紧</span><span style="color: black;">功效</span>，进一步说明了应变工程在电催化中的<span style="color: black;">道理</span>。</p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"> <img src="//q1.itc.cn/images01/20240220/a260574b75ea43d399c60066aa4309c3.jpeg" style="width: 50%; margin-bottom: 20px;"><strong style="color: blue;"><span style="color: black;">科研</span>背景</strong> </p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;">可再生能源转换和储存<span style="color: black;">安装</span>的<span style="color: black;">安排</span>，越来越受到<span style="color: black;">注意</span>。然而，这种<span style="color: black;">安装</span>中许多的半反应<span style="color: black;">触及</span>缓慢的过程，<span style="color: black;">伴同</span>着多个电子转移<span style="color: black;">过程</span>，并且<span style="color: black;">必须</span><span style="color: black;">运用</span>Pt族金属（PGMs）的电催化剂来降低过电位和减少能量输入。<span style="color: black;">因此呢</span>，<span style="color: black;">恰当</span>设计贵金属电催化剂，优化其固有活性，<span style="color: black;">加强</span>其原子利用率非常必要。仅由几个原子层<span style="color: black;">构成</span>的2D金属烯<span style="color: black;">因为</span>其独特的表面电子性质而受到广泛关注。金属烯<span style="color: black;">拥有</span>亚纳米厚度，<span style="color: black;">拥有</span>丰富的表面活性位点和超高的原子利用率，有利于减少贵金属的<span style="color: black;">运用</span>和降低电催化剂的成本。<span style="color: black;">同期</span>，它们与石墨烯结构<span style="color: black;">类似</span>的弯曲形态<span style="color: black;">供给</span>了独特的表面应变，从而在电催化过程中产生独特的应变效应。然而，在金属烯材料的本征应变的调节仍然很大程度上未被探索。最<span style="color: black;">要紧</span>的是，<span style="color: black;">研发</span>系统的综合<span style="color: black;">办法</span>，以在大范围内连续和精确地<span style="color: black;">调节</span>应变，并构建应变-活性关系的全面描述，还极具挑战性。</p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"> <strong style="color: blue;">图文导读</strong> </p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;">将N-甲基-2-吡罗烷酮（NMP）、含有Na3IrCl6和聚乙烯吡罗烷酮（PVP）的甲酸混合溶液在铁氟龙热压釜中150 ℃加热5 h，生成<span style="color: black;">拥有</span>强拉伸应变的Ir金属烯（s-Ir metallene）。为得到应变较小的Ir金属烯，将制备的s-Ir metallene在CuCl2存在的热乙二醇（EG）溶液中处理，加热15 min生成中等应变的Ir金属烯（m-Ir metallene），加热90 min生成w-Ir metallene。TEM<span style="color: black;">表示</span>，所有的金属烯都<span style="color: black;">是由于</span>多个堆叠的纳米片<span style="color: black;">构成</span>的，横向尺寸约为50 nm。EELS元素图、EDS元素图和CHN元素分析（EA）的综合结果证实s-Ir metallene中存在<span style="color: black;">海量</span>的碳插层，是其<span style="color: black;">显著</span>的晶格膨胀和拉伸应变的<span style="color: black;">重点</span><span style="color: black;">原由</span>。</p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"> <img src="//q1.itc.cn/images01/20240220/e330451a7aa14682b86dd99dcad45a91.jpeg" style="width: 50%; margin-bottom: 20px;"><strong style="color: blue;">图1. 合成示意图</strong><img src="//q2.itc.cn/images01/20240220/c82da42e9c044796b65898aa870ebfdb.jpeg" style="width: 50%; margin-bottom: 20px;"><strong style="color: blue;">图2. 形态和结构特征</strong><img src="//q9.itc.cn/images01/20240220/76d5f63253014ff8b666233baa8cc929.jpeg" style="width: 50%; margin-bottom: 20px;"><strong style="color: blue;">图3. 电子状态和配位环境的表征</strong> </p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;">红外校正后的HER极化曲线<span style="color: black;">显示</span>，不同Ir金属烯/C的催化性能依次为w-Ir金属烯/C &gt; m-Ir金属烯/C &gt; s-Ir金属烯/C，<span style="color: black;">显示</span>压缩晶格常数在促进HER活性方面的有利<span style="color: black;">功效</span>。需<span style="color: black;">重视</span>，最活跃的w-Ir金属烯/C只<span style="color: black;">必须</span>14.7 mV的过电位就能<span style="color: black;">供给</span>10 mA cm-2的电流密度，比商用Pt/C和Ir/C分别小7.7和16.6 mV。晶格常数最小的w-Ir金属烯/C在-0.02 V时的质量活性（MA）最高，为2.89 A mg-1Ir，分别是m-Ir金属烯/C（1.12 A mg-1Ir）、商用Pt/C（0.81 A mg-1Ir）、s-Ir金属烯/C（0.64 A mg-1Ir）和商用Ir/C（0.51 A mg-1Ir）的2.6倍、3.6倍、4.5倍和5.6倍，是已<span style="color: black;">报告</span>的最先进的HER催化剂之一。<span style="color: black;">另外</span>，加速耐久性测试（ADT）<span style="color: black;">表示</span>，在5000次扫描循环前后，极化曲线完美重叠。在20 h的时间电流<span style="color: black;">测绘</span>（CA）<span style="color: black;">测绘</span>后，电流密度的损失<span style="color: black;">能够</span>忽略不计，证实了w-Ir金属烯/C的高HER耐久性。</p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"> <img src="//q5.itc.cn/images01/20240220/f85399f9521f4bb78b164d038d2d071d.jpeg" style="width: 50%; margin-bottom: 20px;"><strong style="color: blue;">图4. 电催化HER性能</strong> </p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"><span style="color: black;">经过</span>密度泛函理论（DFT）计算，作者揭示了HER性能与双轴应变之间的潜在<span style="color: black;">关联</span>性。作者构建了不同C原子插层浓度的Ir(111)-(X, Z)表面的五原子层模型来模拟碳插层Ir金属烯电催化剂，其中X和Z分别<span style="color: black;">暗示</span>合成的三种不同Ir金属烯对应的(111)面内和面间应变。电荷密度分析<span style="color: black;">表示</span>，减小Ir-Ir距离诱导了Ir位点的累积电子密度。压缩<span style="color: black;">很强</span>的表面<span style="color: black;">有害</span>于与H*的头对头键，并减弱Ir-H相互<span style="color: black;">功效</span>。在零施加电位下，Ir(111)-(-2.0%，3.5%)、Ir(111)-(-0.6%，5.3%)和Ir(111)-(2.6%，8.8%)表面上的ΔGH*分别为-0.19、-0.27和-0.38 eV，完全符合随着晶格常数的降低，HER活性单调<span style="color: black;">加强</span>的趋势。<span style="color: black;">另外</span>，表面的态密度（DOS）<span style="color: black;">表示</span>，应变为（-2.0%，3.5%）、（-0.6%，5.3%）和（2.6%，8.8%）的Ir(111)表面的d带中心分别<span style="color: black;">位置于</span>-2.85、-2.82和-2.51 eV。随着Ir-Ir距离的减小，d带中心的<span style="color: black;">连续</span>下移<span style="color: black;">引起</span>金属H反键轨道的填充<span style="color: black;">增多</span>，从而减弱Ir-H键，促进更快的HER动力学。</p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"> <img src="//q0.itc.cn/images01/20240220/2b1fa74ab6444575bc948e0b27a81972.jpeg" style="width: 50%; margin-bottom: 20px;"><strong style="color: blue;">图5. DFT计算</strong> </p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;"> <strong style="color: blue;">文献信息</strong> </p>
    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;">Carbon-Extraction-Induced Biaxial Strain Tuning of Carbon-Intercalated Iridium Metallene for Hydrogen Evolution Catalysis. Nano Lett.,<strong style="color: blue;">2024</strong>, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04236.<a style="color: black;"><span style="color: black;">返回首页，查看<span style="color: black;">更加多</span></span></a></p>

    <p style="font-size: 16px; color: black; line-height: 40px; text-align: left; margin-bottom: 15px;">外链论坛：http://www.fok120.com/</p>




wrjc1hod 发表于 2024-9-25 17:51:29

哈哈、笑死我了、太搞笑了吧等。

nykek5i 发表于 2024-10-10 21:59:37

同意、说得对、没错、我也是这么想的等。

b1gc8v 发表于 2024-10-28 08:27:40

哈哈、笑死我了、太搞笑了吧等。
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